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2014年巴西世界杯，阿根廷足球再次成为全球瞩目的焦点。在经历了2010年的遗憾之后，梅西和他的队友们再次向世界杯冠军发起冲击。
小组赛阶段，梅西的表现堪称完美。在首场对阵尼日利亚的比赛中，梅西梅开二度，帮助阿根廷取得开门红。接下来的几场比赛，梅西同样发挥出色，成为球队进攻端的绝对核心。
淘汰赛阶段，梅西的表现更是让人印象深刻。在对阵法国的比赛中，梅西送出两次精妙助攻，帮助阿根廷晋级八强。在半决赛中，梅西面对比利时防线，依然发挥出极高的水准，帮助阿根廷进入决赛。
然而，在决赛中，阿根廷却遗憾输给了德国队。尽管梅西在比赛中多次制造威胁，但阿根廷防线却无法抵挡德国队的进攻。这场失利让梅西和阿根廷再次尝到了夺冠的苦果。